Hallo,
wenn die Entscheidung noch nicht gefallen ist, werfe ich noch den Main in dem Raum. Start in der Nähe der Weißmainquelle, Von Bischofsgrün gibt es einen gut befahrbaren Radweg auf einer ehemaligen Bahntrasse bis Bad Berneck. Landschaftlich ist der Main schön, gut zu fahren und viele Wege direkt am Fluss (was man von der östlichen Ruhr nicht behaupten kann). Bei Bedarf kann man am Maindreieck und am Mainviereck abkürzen; der Werntalradweg bietet sich dafür an und ist auch sehr schön.
Ich empfehle eine Verlängerung am Rhein von Wiesbaden/Mainz nach Bingen. Das ist auch ein schöner Abschnitt, viele Obstwiesen. Spätestens von dort geht es mit der Bahn schnell und umsteigefrei nach Köln.
Grüße
Andreas