Die beiden Tunnels sind offiziell für Radler gesperrt. Den Vielha-Tunnel solltest du definitiv nicht fahren. Bielsa-Tunnel ist weniger befahren und plane ich von Norden in diesem Jahr zu durchfahren - von Norden, weil dann abwärts - folglich aus deiner Perspektive ungünstig.
Einer der schönsten Übergänge würde über den Col de la Bonaigua führen. Leider ist er sehr verwinkelt und aus deiner Perspektive dir vielleicht zu "umständlich". Idealerweise wären hier aber weitere Wander-Eldorados anliegend (Espot). Ohne Zwischenpässe geht es aber dahin nicht wie auch weiter nach Osten. Manchmal sind diese Zwischenpässe steiler als die Kammpässe, wenngleich sie niedriger sind. Die geringste Pässeanzahl bekommst du wohl nach Westen über den Cotefablo (kleiner Tunnel, kein Problem) und den Portalet. Dann kannst du über Pau aus den Pyrenäen rausfahren und dich durch das leicht hügelige Pyrenäenvorland nach Toulouse durchschlagen.
Die Fahrt durch Andorra werden dir nur wenige empfehlen - ich auch nicht. Außer dem weiter entfernten Ripoll und dem Tipp von mgabri kannst du kürzer von La Seu d'Urgell in die Cerdagne gelangen (Hochebene bei Bourg Madame). Der einfachste Weg führt dann über Mont Louis nach Perpignan ans Mittelmeer. Nimmst du noch ein paar Höhenmeter dazu, kommst du nach Norden von Mont Louis allerdings durch die Aude-Schlucht nach Carcassone, was ich dir mehr empfehlen würde.
Wenn du die Cevennen angehst, kommen natürlich nochmal Berge - Pässe wie den Col del a Croix Berthel sollte man auch nicht unterschätzen, zumal man mehrere Auf und Abs in Kauf nehmen muss - mit einem Pass ist das Zentralmassiv nicht zu durchqueren. Eine einfache Lösung führt dann nur durch die Ebene am Mittelmeer - etwa Camargue, Avignon und Rhonetal.